ED Sciences Physiques et de l'Ingénieur
Dynamique ultrarapide des porteurs dans les matériaux quantiques sondée par la spectroscopie de photoémission résolue en temps et en angle
par Akib JABED (Centre Lasers Intenses et Applications)
Cette soutenance a lieu à h00 - Salle Tudor-Johnston Institut national de la recherche scientifique (INRS), Énergie Matériaux Télécommunications Research Centre,1650 Lionel-Boulet Blvd. Varennes, Quebec J3X 1P7 (Canada)
devant le jury composé de
- Yann MAIRESSE - Directeur de recherche - Université de Bordeaux - Directeur de these
- Cris ADRIANO - Full professor - Université de Sherbrooke - Rapporteur
- Michel COTE - Full professor - Université de Montréal - Rapporteur
- Fabio BOSCHINI - Full professor - Institut national de la recherche scientifique - Directeur de these
- Kenneth BEYERLEIN - Full professor - Institut national de la recherche scientifique - Examinateur
- Fanciulli MAURO - Associate Professor - CY Cergy Paris University - Examinateur
Cette thèse présente des études de dynamiques électroniques ultrarapides résolues en moment dans les matériaux quantiques. Les processus de diffusion des électrons, tels que les interactions électron–électron et électron–phonon, sont à l'origine des propriétés électroniques, optiques et magnétiques macroscopiques des matériaux. De plus, les caractéristiques des structures de bandes électroniques de ces matériaux sont intimement liées à ces mécanismes de diffusion : il est donc nécessaire de disposer de sondes expérimentales offrant de très hautes résolutions en énergie et en moment pour les explorer complètement. Dans ce travail, nous utilisons la spectroscopie de photoémission résolue en angle et en temps (TR-ARPES), la technique la plus performante pour accéder aux dynamiques électroniques induites par la lumière et les suivre avec une résolution exceptionnelle en énergie, en moment et en temps. Au laboratoire ALLS, nous avons concentré notre étude sur Bi$_2$Te$_3$, un isolant topologique tridimensionnel prototypique. En combinant une sonde à basse énergie (6 eV) et une excitation pompe dans l'infrarouge moyen (300 meV), nous avons apporté la première preuve expérimentale que les modifications de la structure de bandes du bulk induites par la température modulent les canaux de diffusion électron–phonon. De manière surprenante, nous montrons qu'un déplacement de seulement 15 meV du minimum de la bande de conduction inoccupée a un fort impact sur les processus de diffusion électronique au sein de l'état de surface topologique, qui est pertinent technologiquement. Nous observons également une accumulation de porteurs en bas de la bande de conduction à basse température, ce qui est dû à la réduction de l'espace de phase associé à la diffusion inter-vallées. Au laboratoire CELIA, en utilisant une sonde dans l'extrême ultraviolet (XUV) à 21,6 eV à polarisation ajustable et une excitation pompe à 1,2 eV couplées à un time-of-fight momentum microscope, nous avons mené deux études distinctes. Premièrement, nous avons étudié le rôle des états in-gap (états de défauts) de SnS$_2$. Nos résultats révèlent que contrairement aux semiconducteurs de type n conventionnels, les états de défauts de type donneur induisent une déplacement vers le bas des bandes proches de la surface. Ces états in-gap permettent de peupler la bande de conduction après excitation dans le gap, ce qui conduit à de longues durées de vie de porteurs. Nous observons également un effet de photovoltage de surface prononcé lors de l'excitation, qui résulte de la courbure préexistante de bandes. Deuxièmement, nous avons examiné le composé à onde de densité de charge (CDW) 1T-TiSe$_2$, dont la température de transition est inférieure à 200 K. Malgré un débat de longue date concernant l'origine des fluctuations CDW (couplage électron–phonon ou corrélations excitoniques), notre étude démontre que des fluctuations cohérentes de la CDW persistent au-dessus de la température de transition et sont dominées par les interactions électron–phonon. Dans leur ensemble, ces résultats approfondissent notre compréhension de la manière dont les porteurs, les défauts et les modes collectifs façonnent les propriétés macroscopiques des matériaux quantiques. Ce travail établit une base solide vers le contrôle et l'ingénierie des états électroniques dans les dispositifs quantiques, spintroniques, électroniques et optoélectroniques de nouvelle génération.