ED Sciences Physiques et de l'Ingénieur
Vers l'impression de cellules solaires organiques stables à grande surface
par Rébecca DAMAMME (Laboratoire de l'Intégration du Matériau au Système)
Cette soutenance a lieu à 9h30 - Amphithéâtre 3 16 Avenue Pey-Berland, ENSMAC, 33600 Pessac
devant le jury composé de
- Guillaume WANTZ - Professeur des universités - Bordeaux INP - Directeur de these
- Cyril AUMAITRE - Chargé de recherche - CEA Grenoble - Rapporteur
- Damien THUAU - Maître de conférences - Bordeaux INP - CoDirecteur de these
- Ellen MOONS - Full professor - Université de Karlstad - Rapporteur
- Trystan WATSON - Full professor - Université de Swansea - Examinateur
- Aline ROUGIER - Directrice de recherche - CNRS / Université de Bordeaux - Examinateur
Les cellules solaires organiques (OSC) font partie d'une technologie photovoltaïque émergente, caractérisée par des procédés de fabrication à basse température, une mise en solution permettant l'impression grande échelle, une flexibilité mécanique et un faible poids. Ces propriétés ouvrent des champs d'application inaccessibles aux technologies inorganiques établies, notamment le photovoltaïque intégré au bâtiment, l'agrivoltaïsme ou les applications portables. Si les rendements de conversion de puissance (PCE) en laboratoire dépassent aujourd'hui 20 % à l'échelle inférieure au centimètre carré grâce aux accepteurs non-fullerènes (NFA), un écart important subsiste avec les performances obtenues à l'échelle industrielle (5-6 % pour les meilleurs modules commerciaux). Cet écart tient à deux enjeux majeurs et étroitement liés : d'une part, la stabilité encore limitée des OSCs sous conditions réelles de fonctionnement, et d'autre part, les difficultés de mise à l'échelle, qu'il s'agisse du transfert des procédés de dépôt ou des pertes de performance observées lors du passage à des modules de plus grande surface. Cette thèse a pour objectif de combler cet écart laboratoire-industrie (« lab-to-fab ») en abordant à ces enjeux, selon trois axes complémentaires. Le premier axe (Chapitre 2) vise à définir des lignes directrices pour la conception et la sélection de matériaux composant la couche active à la fois performants et stables. À travers une approche multi-échelle combinant spectroscopies UV-vis et infrarouge, diffraction des rayons X (GIWAXS) et mesures sur dispositifs complets, ce chapitre caractérise la sensibilité à la photo-oxydation des semi-conducteurs organiques donneurs (PM6, PTQ10) et accepteurs (Y6-12), seuls puis en mélange, et met en évidence le rôle de la cristallinité, contrôlée par recuit thermique, dans l'équilibre entre performance photovoltaïque et stabilité. L'ajout d'un troisième composant, le PC71BM, agissant comme piégeur de radicaux, est ensuite montré comme un levier supplémentaire pour améliorer la rétention de performance lors du vieillissement. Ces résultats guident la sélection du système PTQ10:Y6-12:PC71BM comme référence pour la suite de la thèse. Le second axe (Chapitre 3) concerne le transfert de ce système vers des procédés de dépôts imprimables compatibles avec une fabrication industrielle. Une couche de transport d'électrons à base de PEI chélaté au zinc (PEI-Zn) est développé et étudiée comme alternative basse température au ZnO sol-gel, et des couches de transport de trous imprimables sont évaluées et optimisées. Le transfert du dépôt par spin coating vers le blade coating, puis vers le slot-die coating, permet d'atteindre des rendements supérieurs à 11 % sur des dispositifs presque entièrement imprimés. Le troisième axe (Chapitre 4) aborde le changement d'échelle de la surface active, principal verrou identifié entre le dispositif de laboratoire et le module. La combinaison de caractérisations expérimentales, de simulations par éléments finis (COMSOL) et d'ingénierie de la géométrie des électrodes permet d'identifier la résistance série comme principal mécanisme limitant. Un nouveau dessin d'électrode, combinant un busbar collecteur de charge élargi et la suppression d'un étranglement résistif, apporte un gain de rendement d'environ 2,3 points de pourcentage de l'ensemble des surfaces étudiées. Dans l'ensemble, ces résultats établissent des relations structure-stabilité-procédé et proposent des solutions concrètes pour rapprocher les performances du photovoltaïque organique de laboratoire de celles requises pour un déploiement industriel.