ED Sciences Physiques et de l'Ingénieur
Etude des mécanismes chimiques et cinétiques de la pyrolyse de biomasse
par Joanna D'ANTONI (I2M - Institut de Mécanique et d'Ingénierie de Bordeaux)
Cette soutenance a lieu à 14h00 - B6 Campus Bordes Bâtiment B6 RDC 33600 Pessac
devant le jury composé de
- Wahbi JOMAA - Professeur des universités - Université de Bordeaux - Directeur de these
- Anthony DUFOUR - Directeur de recherche - CNRS - Rapporteur
- Thomas ROGAUME - Professeur des universités - Université de Poitiers - Rapporteur
- Jean LACHAUD - Professeur des universités - Université de Bordeaux - CoDirecteur de these
- Capucine DUPONT - Professeure associée - IHE Delft - Examinateur
- Manon CARRIER - Chargée de recherche - IMT Mines Albi - Examinateur
- Yann ROGAUME - Professeur des universités - Université de Lorraine - Examinateur
- Vincent DOUCET - Ingénieur - Novéa - Examinateur
Cette thèse porte sur l'étude des mécanismes chimiques et cinétiques de la pyrolyse de biomasse lignocellulosique, avec le pin maritime (Pinus pinaster) comme matériau d'étude. Première étape de la combustion, la pyrolyse représente le terme source qui fournit les gaz combustibles à la flamme ; l'étude de sa cinétique est donc essentielle pour développer des modèles prédictifs des risques incendie. Au-delà de cet enjeu, elle est au cœur des procédés de conversion thermochimique pour la production de bio-huiles, de char ou de gaz. Elle présente par ailleurs un potentiel d'application intéressant pour la valorisation énergétique et la production de vecteurs chimiques verts. La maîtrise de cette dégradation exige donc une prédiction fine de la perte de masse, de la qualité et de la spéciation des produits formés. Cela nécessite à la fois des outils expérimentaux avancés et des modèles cinétiques et physiques robustes capables de décrire les phénomènes depuis l'échelle de la particule jusqu'à celle du réacteur. Une caractérisation expérimentale combinant ATG/DSC, FTIR-ATR et GC/MS est réalisée sur la cellulose, le xylane et la lignine, ainsi que sur le pin maritime, pour des vitesses de chauffe comprises entre 5 et 100 K/min. Ces travaux permettent de caractériser les différentes étapes de la dégradation thermique et de mettre en évidence l'influence de la vitesse de chauffe sur la distribution des produits volatils. La comparaison des constituants isolés au matériau brut met également en évidence des effets de matrice au sein du bois. Ces résultats expérimentaux sont ensuite utilisés pour faire évoluer le mécanisme cinétique multi-étapes de Ranzi-Debiagi. Le mécanisme obtenu, nommé CRECK-I2M, introduit notamment une description renouvelée de la dégradation de la lignine fondée sur les précurseurs monolignols de type H, G et S. Les paramètres cinétiques et thermiques, ainsi que les les stœchiométries sont ajustés afin de reproduire le comportement thermique et la distribution des principaux produits de pyrolyse observés expérimentalement, pour différentes vitesses de chauffe. Enfin, le mécanisme CRECK-I2M est intégré au solveur multiphysique open-source PATO afin d'illustrer son utilisation à l'échelle d'une particule de pin maritime. Le couplage avec les transferts de chaleur et de masse et la déformation de la particule permet d'étudier l'évolution des températures, des fronts de pyrolyse, des pressions internes et des contraintes mécaniques au cours de la dégradation. Ces travaux contribuent ainsi à une meilleure compréhension de la pyrolyse du pin maritime et à la construction d'un modèle cinétique et multiphysique permettant d'en décrire les principaux phénomènes.